■『パルプ・フィクション』：「F●CK!!」発言連発でもアカデミー賞助演男優賞にノミネート！！
彼の名を一躍有名にしたのは、1994年公開のギャング映画『パルプ・フィクション』だろう。鬼才クエンティン・タランティーノの出世作でもある本作での怪演は、インパクト抜群だ。
レストランで強盗を画策するカップル、奇跡の生還を果たした殺し屋コンビ、心臓発作に見舞われるギャングのボスの妻、八百長試合に挑む落ち目のボクサー。一見関係ないように見えるオムニバスは、二転三転し絡み合っていく……というのが、この映画のあらすじ。
本作でサミュエルは、スーツ姿の殺し屋コンビの一人を熱演。彼は、のちに他の映画でも連発しまくり、もやは彼の口癖といえるようにもなった「マザーファ●カー!!」という暴言を吐きまくるが、それでもアカデミー賞助演男優賞にノミネートされたのだからさすがだ。
■『交渉人』：無実の罪を着せられた凄腕交渉人が魅せる、緊迫の籠城戦！！
シリアストーンの作品でも、抜群のインパクトを残しているサミュエル。1999年に公開されたサスペンス映画『交渉人』では、一歩間違えれば殺されてしまう極限状態で、決死のやり取りを繰り広げる交渉人役を熱演している。
本作のあらすじはこうだ。シカゴ警察の凄腕交渉人ローマンはあるとき、相棒の殺害と横領の容疑で、無実の罪を着させられてしまう。身の潔白を証明するために立てこもり事件を起こしたローマンは、自身の交渉に、ライバルとして名高かったもう一人の交渉人クリスを指名する……。
本作でサミュエルは、もう一人の主人公クリスを演じる演技派俳優のケヴィン・スペイシーを相手に、手に汗握る駆け引きと演技合戦を披露。陰謀の外にいるクリスに、少しずつ事件の真相をひも解いてもらおうと苦心する、サミュエルの繊細な演技は必見だ。
■『ディープ・ブルー』：自身の知名度を逆手に取った、衝撃の退場シーンに唖然…
最後は、1999年公開のサメ映画『ディープ・ブルー』でのサミュエルを推したい。映画ファンの間で「『ジョーズ』に並ぶサメ映画」とも称される本作。人工的に生み出された高知能ザメとの死闘を描くなかで、サミュエルは衝撃的な名シーンを披露してくれた。
アルツハイマー病の研究を行っていた海底の研究所で、実験に使用していた高度な知能を持つサメが暴走。主人公たちは、混乱のさなかに施設のシステムがダウンしたことで、施設内に恐怖の殺人ザメとともに閉じ込められてしまう……というのが、本作のストーリーである。
本作でサミュエルが演じるのは、研究に大金を出資している大富豪。一同がパニックに陥っているなか、彼はみんなを団結させるために渾身のスピーチを披露する……のだが、なんとその途中に、サメに盛大に食い殺されてしまうのだ。誰もが予期していなかった彼の退場は、一周回ってコメディ的ですらあり、映画ファンからは“映画の名死亡シーン”の一つに挙げられることも少なくない。